Elektrische Eigenschaften halbmetallischer Einzelatomkontakte und inelastische Anregungen in Nanodrähten

Das physikalische Verständnis des Elektronentransports und der Erwärmung in Nanostrukturen ist von fundamentalem Interesse aufgrund der voranschreitenden Miniaturisierung elektronischer Schaltkreise. Atomare Kontakte, bei denen einzelne Atome zwei Elektroden verbinden, stellen die dünnsten vorstellbaren Drähte dar. Sie sind zudem wichtige Referenzsysteme in der molekularen Elektronik. Offene Fragen beim Transport durch Einzelatomkontakte betreffen insbesondere die inelastische Anregungen aufgrund der Wechselwirkung zwischen Elektronen und Vibrationen.

Wir haben dieses Thema in einer Kollaboration zwischen Theorie und Experiment untersucht. Dazu haben wir unsere ab-initio Methode zur Beschreibung des phasenkohärenten, elastischen Transports innerhalb der Dichtefunktionaltheorie (DFT) erweitert. Wir haben eine effiziente und genaue Bestimmung der Elektron-Vibrationskopplung im Quantenchemiepaket TURBOMOLE implementiert, und beschreiben die inelastischen Wechselwirkungen durch eine Entwicklung des elektrischen Stromes in der niedrigsten Ordnung der Kopplung.Wir haben diese neue Methode für monovalente metallische Goldketten getestet und gezeigt, dass sie die Ergebnisse in der Literatur reproduziert. Die Daten der inelastischen Elektronen-Tunnelspektroskopie (IETS) sind deutlich schlechter verstanden bei multivalenten Metallen mit ihrer komplizierteren elektronischen Struktur. Wir haben hier Aluminium- und Bleikontakte untersucht. In Abhängigkeit von der Anzahl und Transparenz der Transmissionseigenkanäle haben wir gezeigt, dass Vibrationen zu einem komplexen Verhalten führen. Bei mehreren nahezu vollständig transparenten Kanälen wie bei Blei, stellen wir fest, dass alle Vibrationen den Leitwert unterdrücken. Bei Aluminium dagegen mit einem perfekt transparenten Kanal und zwei partiell geöffneten beobachten wir gleichzeitig Anstiege und Unterdrückungen. Für die betrachtete Kontaktgeometrie haben wir gezeigt, dass die positiven Ausschläge des IETS-Signals von transversalen Moden herrühren, während die negativen von longitudinalen stammen. Wir erklären dieses Verhalten durch die selektive Kopplung der Vibrationen an Eigenkanäle mit unterschiedlicher Transmission. Der Vergleich zwischen Theorie und Experiment für Aluminium zeigt, dass unsere parameterfreien ab-initio Rechnungen wichtige experimentelle Trends reproduzieren und dabei helfen, den Charakter von Vibrationsmoden in gemessen IETS-Signalen zu identifizieren.

Wir sind überzeugt, dass unsere Ergebnisse und die neu entwickelten Methoden wichtig sind, um ein genaueres Verständnis sowie eine bessere Kontrolle des Ladungstransports und der Erwärmung in nanoskaligen Bauelementen zu erreichen.